Implications of Downstream Nitrate Dosage in anaerobic sewers to control sulfide and methane emissions

厭氧化糞池中下游硝酸鹽投加量對控制硫化物和甲烷的影響排放量

來源：water research 68 (2015) 522-532

 

論文摘要

本研究探討了在厭氧污水壓力管道中采用下游硝酸鹽投加策略 對控制硫化物和甲烷排放的效果。通過在實驗室規(guī)模的污水管道系統(tǒng)中模擬真實環(huán)境，研究發(fā)現，在管道末端添加硝酸鹽能完全消除出水中產生的硫化物，并將其部分轉化為單質硫。同時，出水中排放的甲烷減少了約50%，這歸因于管道末端建立的缺氧條件下發(fā)生了甲烷氧化。一旦停止硝酸鹽投加，產硫和產甲烷活性均會恢復。微生物群落分析顯示，硝酸鹽投加期間，與硫和氮轉化相關的菌屬（如Simplicispira、Comamonas等）豐度增加。研究結果為優(yōu)化污水管道中硝酸鹽投加策略以控制惡臭和溫室氣體提供了重要依據。

研究目的

本研究旨在評估下游硝酸鹽投加策略 在厭氧污水管道中的有效性，特別是要：

 

確定該策略對硫化物 和甲烷 排放的抑制效果。

探究在DND策略下，管道末端生物膜中發(fā)生的硫轉化和甲烷氧化等微生物過程及其速率。

分析硝酸鹽投加對管道生物膜微生物群落結構的影響。

 

評估該策略是否會導致強溫室氣體氧化亞氮 的副產。

 

研究思路

研究采用實驗室模擬與多方法驗證相結合的策略：

 

系統(tǒng)構建：使用經驗證的實驗室規(guī)模污水管道系統(tǒng)（SCORE-ct系統(tǒng)），該系統(tǒng)由三個串聯(lián)的密封反應器（R1, R2, R3）組成，模擬真實壓力管道的水力特性和污水化學特性。反應器內放置載體以培養(yǎng)生物膜。系統(tǒng)流程圖見圖1。

 

三階段實驗設計：

 

基線期（Phase 1）：系統(tǒng)穩(wěn)定運行1個月，監(jiān)測未投加硝酸鹽時硫化物和甲烷的自然產生水平。

投加期（Phase 2）：在末端反應器（R3）投加硝酸鹽49天，通過在線監(jiān)測和離線采樣，評估DND對出水水質和微生物活動的影響。

 

恢復期（Phase 3）：停止投加硝酸鹽36天，觀察系統(tǒng)各項指標的恢復情況。

 

多維度數據采集：

 

常規(guī)運行監(jiān)測：連續(xù)監(jiān)測R3中的硫化物和硝酸鹽濃度，定期分析進出水的硫形態(tài)、甲烷、氧化亞氮濃度及生物膜中的單質硫含量。

批次試驗：在投加期進行5次批次試驗，詳細測定R3生物膜的硫化物消耗速率、硫酸鹽產生速率、硝酸鹽還原速率和甲烷氧化速率。

 

微生物群落分析：使用454焦磷酸測序技術，分析硝酸鹽投加前后R3生物膜的細菌和古菌群落結構變化。

 

測量的數據、研究意義及來源

研究測量了多方面的數據：

 

硫化物和硝酸鹽濃度數據：

 

數據內容：通過在線光譜儀連續(xù)監(jiān)測R3中的H?S和NO??濃度。數據顯示，投加硝酸鹽后，R3中的H?S被立即氧化。

 

研究意義：直接證明了DND策略能快速、有效地消除出水中的硫化物。數據動態(tài)曲線來自圖2。

 

 

硫形態(tài)質量平衡與單質硫數據：

 

數據內容：進出水硫形態(tài)（SO?2?, H?S等）分析顯示，投加期出水H?S降至零，SO?2?增加；恢復期出水H?S反而高于進水。生物膜中單質硫（S?）含量在R3投加期顯著增加，恢復期下降。

 

研究意義：證實了H?S被氧化為S?并積累在生物膜中，恢復期這些S?又被還原為H?S，解釋了恢復期H?S升高的現象。數據來自圖3（硫平衡）和圖4（S?含量）。

 

 

 

甲烷濃度數據：

 

數據內容：投加期出水平均甲烷濃度比基線期下降了46.2%（從39.6降至21.3 mg COD-CH?/L），恢復期又回升。

 

研究意義：首次在污水管道系統(tǒng)中證實了DND策略能通過誘導甲烷氧化，顯著減少甲烷排放。數據來自圖5。

 

批次試驗動力學數據：

 

數據內容：測定了硫化物消耗速率、硫酸鹽產生速率、硝酸鹽還原速率和甲烷氧化速率。所有速率在投加期內均隨時間逐漸增加。

 

研究意義：量化了生物膜在硝酸鹽刺激下的代謝活性變化，表明微生物群落逐漸適應并增強了相關功能。數據匯總于表2。

 

 

氧化亞氮數據：

 

數據內容：使用丹麥Unisense N?O微傳感器測量，僅在投加后期檢測到極低濃度的N?O（0.13±0.06 mg N-N?O/L）。

 

研究意義：表明DND策略不會導致顯著的氧化亞氮副產，避免了次生溫室氣體問題。數據在文本結果部分提及。

 

微生物群落數據：

 

數據內容：測序分析顯示，投加硝酸鹽后，R3生物膜中β-變形菌綱的相關菌屬（如Thauera）豐度增加，而包含硫酸鹽還原菌的δ-變形菌綱豐度下降。群落豐富度和多樣性降低。

 

研究意義：從微生物學角度揭示了DND策略起作用的菌群基礎，并表明環(huán)境壓力篩選出了特定的功能菌群。數據來自圖7和表3。

 

 

 

研究結論

 

DND策略高效且經濟：在管道末端投加硝酸鹽能完全控制硫化物排放，并將硝酸鹽消耗量減少約42%，是一種成本更優(yōu)的策略。

誘導甲烷氧化：DND策略不僅能抑制產甲烷活動，還能在管道末端誘導甲烷氧化，使甲烷排放減少約50%。

微生物群落可逆性變化：硝酸鹽投加顯著改變了生物膜群落結構，篩選出具有硝酸鹽還原、硫氧化和潛在甲烷氧化功能的細菌。但這種變化在停止投加后是可逆的。

無顯著N?O風險：該策略下，氧化亞氮的生成量可忽略不計，環(huán)境風險小。

 

綜合模型：研究提出了一個概念模型（圖8），描述了在DND策略下，管道內硫化物和甲烷的生成、氧化和轉化路徑。

 

 

詳細解讀使用丹麥Unisense電極測量出來的數據的研究意義

在本研究中，使用丹麥Unisense N?O-R微傳感器測量的氧化亞氮（N?O）數據具有重要的環(huán)境安全評估意義，其詳細解讀如下：

 

高靈敏度與特異性：Unisense N?O微傳感器是一種能夠高精度、高選擇性檢測溶解態(tài)N?O濃度的電化學傳感器。污水生物處理過程中，硝酸鹽的還原過程可能存在不完全反硝化，導致強溫室氣體N?O的積累和排放。本研究利用該傳感器對出水中的N?O進行了監(jiān)測。

關鍵的環(huán)境風險排除證據：測量結果顯示，在整個硝酸鹽投加期間，僅在后期檢測到極低濃度的N?O（0.13 mg N/L），這表明在DND策略創(chuàng)造的微環(huán)境下，硝酸鹽還原過程幾乎完全進行到了氮氣（N?）階段，避免了反硝化過程中間產物N?O的大量積累。該數據是評估DND策略環(huán)境友好性的關鍵證據。

 

支持策略的可持續(xù)性：甲烷（CH?）和氧化亞氮（N?O）都是強效溫室氣體。DND策略的主要目標之一是減少CH?排放。如果該策略同時導致了大量的N?O排放（其全球變暖潛能是CO?的298倍），則會大大削弱其環(huán)境效益。Unisense電極提供的直接測量數據證明，DND策略在有效減少CH?排放的同時，并未引起顯著的N?O排放問題，從而支持了該策略的整體可持續(xù)性和應用潛力。

 

綜上所述，丹麥Unisense電極測量的N?O數據在本研究中起到了“安全閥”的驗證作用。它通過提供精確的定量數據，排除了DND策略可能帶來的次生環(huán)境風險，為該策略的全面評估和最終推薦提供了至關重要的科學依據。