Low nitrous oxide production through nitrifier-denitrification in intermittent-feed high-rate nitritation reactors

間歇進(jìn)料高率亞硝化反應(yīng)器中通過(guò)硝化菌反硝化實(shí)現(xiàn)的低氧化亞氮生產(chǎn)

來(lái)源：Water Research, Volume 123, 2017, Pages 429-438

《水研究》，第123卷，2017年，429-438頁(yè)

 

摘要

摘要部分闡述了研究通過(guò)量化兩個(gè)實(shí)驗(yàn)室規(guī)模的序批式反應(yīng)器（SBR）中N2O生產(chǎn)的速率和途徑，這些反應(yīng)器采用間歇進(jìn)料并表現(xiàn)出長(zhǎng)期高率亞硝化性能。生物質(zhì)高度富集氨氧化細(xì)菌（AOB），將約93±14%的氧化銨轉(zhuǎn)化為亞硝酸鹽。低溶解氧（DO）設(shè)定點(diǎn)結(jié)合間歇進(jìn)料足以在20-26°C下維持高亞硝化效率和高亞硝化速率超過(guò)300天。即使在高亞硝化效率下，凈N2O產(chǎn)量也較低（約2%的氧化銨）。凈N2O生產(chǎn)率隨每次進(jìn)料后pH升高而瞬時(shí)增加，表明pH對(duì)N2O生產(chǎn)有潛在影響。原位應(yīng)用15N標(biāo)記底物顯示硝化菌反硝化是N2O積累的主要途徑。研究強(qiáng)調(diào)了最小化兩階段自養(yǎng)氮去除系統(tǒng)中N2O排放的操作條件。

 

研究目的

研究的主要目的是調(diào)查間歇進(jìn)料高率亞硝化反應(yīng)器中N2O的動(dòng)態(tài)和確定N2O生產(chǎn)途徑，以了解并最小化N2O排放，為優(yōu)化污水處理過(guò)程提供依據(jù)。具體目標(biāo)是評(píng)估亞硝化性能，識(shí)別N2O生產(chǎn)的主要機(jī)制（如硝化菌反硝化或不完全羥胺氧化），并評(píng)估操作條件（如間歇進(jìn)料和低DO）對(duì)N2O排放的影響。

 

研究思路

研究思路包括操作兩個(gè)實(shí)驗(yàn)室規(guī)模的SBR作為重復(fù)實(shí)驗(yàn)，采用間歇進(jìn)料策略（每個(gè)周期包括五次進(jìn)料）和低DO控制（≤0.1 mg/L）以實(shí)現(xiàn)高亞硝化效率。研究持續(xù)約300天，分為兩個(gè)階段，通過(guò)逐步增加銨負(fù)荷率和空氣流量來(lái)維持性能。使用在線(xiàn)N2O測(cè)量（如Unisense N2O微傳感器）和離線(xiàn)分析監(jiān)測(cè)N2O動(dòng)態(tài)、氮物種濃度（銨、亞硝酸鹽、硝酸鹽）、pH和DO。應(yīng)用15N標(biāo)記底物（如15NH4+或15NO2-）進(jìn)行孵育實(shí)驗(yàn)，通過(guò)氣相色譜-同位素比質(zhì)譜法（GC-IRMS）分析標(biāo)記的N2O和N2，以量化N2O生產(chǎn)途徑（如硝化菌反硝化）。同時(shí)，通過(guò)qPCR分析微生物群落組成（如AOB、NOB、厭氧氨氧化細(xì)菌豐度），以關(guān)聯(lián)微生物變化與N2O生產(chǎn)。

 

測(cè)量的數(shù)據(jù)及研究意義

1 N2O排放因子數(shù)據(jù)：來(lái)自Table 1和Fig. 3，顯示凈N2O產(chǎn)生率占氧化銨的百分比（ΔN2O/ΔNH4+），平均約為2%。這些數(shù)據(jù)的研究意義在于表明間歇進(jìn)料和低DO操作能實(shí)現(xiàn)低N2O排放（僅2%），遠(yuǎn)低于文獻(xiàn)中報(bào)道的其他亞硝化系統(tǒng)（可達(dá)17%），為減少污水處理廠(chǎng)碳足跡提供了可行策略。

 

 

2 氮物種動(dòng)態(tài)數(shù)據(jù)：來(lái)自Fig. 2和Fig. 3，顯示進(jìn)料周期內(nèi)銨、亞硝酸鹽、pH和DO的變化規(guī)律，如pH在進(jìn)料后瞬時(shí)升高，N2O濃度出現(xiàn)峰值。這些數(shù)據(jù)的研究意義在于揭示操作參數(shù)（如pH波動(dòng)）對(duì)N2O生產(chǎn)的瞬時(shí)影響，提示pH控制可能作為減排手段，并證實(shí)間歇進(jìn)料能穩(wěn)定亞硝化性能。

 

3 微生物群落數(shù)據(jù)：來(lái)自Fig. 4，通過(guò)qPCR顯示AOB豐度占主導(dǎo)，NOB豐度極低，表明微生物成功富集。這些數(shù)據(jù)的研究意義在于驗(yàn)證低DO和間歇進(jìn)料能抑制NOB活性，促進(jìn)AOB生長(zhǎng)，從而維持高亞硝化效率，并間接降低N2O生產(chǎn)潛力。

 

4 15N標(biāo)記實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)：來(lái)自Fig. 5和Table 2，顯示15N從標(biāo)記底物（如15NO2-）向N2O的轉(zhuǎn)化速率，硝化菌反硝化貢獻(xiàn)約80%的N2O生產(chǎn)。這些數(shù)據(jù)的研究意義在于直接證明硝化菌反硝化是主要N2O生產(chǎn)途徑，而非異養(yǎng)反硝化或不完全羥胺氧化，為靶向控制提供了理論依據(jù)。

 

 

 

結(jié)論

1 間歇進(jìn)料和低DO操作能在20-26°C下實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)期高率亞硝化（亞硝酸鹽積累效率達(dá)93%），且N2O排放因子較低（約2%），表明該策略能有效最小化N2O排放。

2 硝化菌反硝化被確定為N2O生產(chǎn)的主要途徑，貢獻(xiàn)超過(guò)80%，而異養(yǎng)反硝化或不完全羥胺氧化作用較小。

3 pH變化對(duì)N2O生產(chǎn)有顯著影響，進(jìn)料后pH升高會(huì)瞬時(shí)刺激N2O產(chǎn)生，建議在操作中監(jiān)測(cè)pH以?xún)?yōu)化減排。

4 研究為兩階段自養(yǎng)氮去除系統(tǒng)提供了低N2O排放的操作條件（如間歇進(jìn)料和DO控制），有助于降低污水處理廠(chǎng)的溫室氣體足跡。

 

使用丹麥Unisense電極測(cè)量數(shù)據(jù)的研究意義

在研究中，丹麥Unisense電極（如N2O-R Clark型微傳感器）被用于高精度測(cè)量液相N2O濃度，數(shù)據(jù)記錄每30秒一次（見(jiàn)Methods部分）。這些實(shí)時(shí)高分辨率數(shù)據(jù)使研究人員能夠量化凈N2O生產(chǎn)速率（通過(guò)公式結(jié)合濃度變化和剝離速率），并捕捉進(jìn)料周期內(nèi)的動(dòng)態(tài)波動(dòng)（如Fig. 3所示的N2O峰值）。Unisense電極的測(cè)量意義在于提供了可靠的N2O時(shí)間序列數(shù)據(jù)，揭示了操作條件（如間歇進(jìn)料和pH變化）對(duì)N2O生產(chǎn)的瞬時(shí)影響，從而驗(yàn)證了低排放策略的有效性。此外，這些數(shù)據(jù)與15N標(biāo)記實(shí)驗(yàn)結(jié)合，幫助區(qū)分了N2O生產(chǎn)途徑（如硝化菌反硝化），為模型校準(zhǔn)和控制策略開(kāi)發(fā)提供了實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。因此，Unisense電極技術(shù)是理解N2O動(dòng)態(tài)和實(shí)現(xiàn)減排的關(guān)鍵工具。