Overlooked shelf sediment reductive sinks of dissolved rhenium and uranium in the modern ocean  

現(xiàn)代海洋中被忽視的大陸架沉積物還原匯對溶解錸和鈾的影響  

來源：Nature Communications  

《自然通訊》  

 

摘要內(nèi)容：  

該研究指出錸（Re）和鈾（U）是重建古海洋氧化還原歷史的關(guān)鍵指標(biāo)，但此前研究低估了大陸架沉積物作為其還原匯的作用。通過東海陸架沉積物的224Ra/228Th不平衡方法，發(fā)現(xiàn)Re和U的去除通量與沉積物氧消耗速率、有機(jī)碳分解速率呈正相關(guān)。全球尺度評(píng)估顯示，大陸架沉積物的還原匯規(guī)模與深海缺氧/次氧化匯相當(dāng)（Re）或更高（U，達(dá)4倍），暗示現(xiàn)代海洋Re和U預(yù)算可能存在源匯不平衡或現(xiàn)有源項(xiàng)被嚴(yán)重低估。  

 

研究目的：  

重新評(píng)估大陸架沉積物在全球Re和U循環(huán)中的角色，修正先前認(rèn)為其貢獻(xiàn)可以忽略的觀點(diǎn)，并探討其對現(xiàn)代海洋元素預(yù)算的影響。  

 

研究思路：  

在東海陸架區(qū)采集夏冬兩季沉積物巖芯，分析孔隙水中Re、U濃度梯度及224Ra/228Th不平衡。  

 

結(jié)合擴(kuò)散-灌溉耦合模型計(jì)算實(shí)際去除通量（圖1、2、表1）。  

 

 

 

 

關(guān)聯(lián)氧消耗速率（圖3e-f）、有機(jī)碳分解速率（圖3c-d）等參數(shù)，建立通量控制機(jī)制。  

 

 

通過全球陸架沉積物氧消耗速率數(shù)據(jù)外推，估算全球大陸架對Re和U的去除量（圖5、6）。  

 

 

 

測量數(shù)據(jù)及來源：  

孔隙水Re、U濃度梯度（圖1a-b，表1）  

 

224Ra/228Th不平衡（圖1c）  

 

溶解氧（DO）微剖面（圖1，表1）  

 

沉積物有機(jī)碳分解速率（圖3c-d）  

 

研究意義：  

孔隙水Re/U梯度（圖1）首次揭示大陸架沉積物存在強(qiáng)烈還原去除作用，打破傳統(tǒng)認(rèn)為僅深海缺氧區(qū)主導(dǎo)的觀點(diǎn)。  

224Ra/228Th通量模型（表1）量化了灌溉作用對通量的放大效應(yīng)（達(dá)15倍），完善淺海沉積物-水界面物質(zhì)交換理論。  

氧消耗速率與Re/U通量的線性關(guān)系（圖3e-f）建立定量預(yù)測模型，為全球尺度外推提供關(guān)鍵參數(shù)。  

全球陸架Re匯（431±175 Kmol/yr）與河流輸入相當(dāng)，U匯（57±22 Mmol/yr）超現(xiàn)有深海匯總和（圖6），徹底改變元素預(yù)算認(rèn)知。  

 

結(jié)論：  

大陸架沉積物Re/U還原去除通量與有機(jī)碳分解速率直接相關(guān)，冬季強(qiáng)混合促進(jìn)通量提升3-4倍（表1對比夏冬季數(shù)據(jù)）。  

 

全球陸架貢獻(xiàn)Re匯占河流輸入的100±41%，U匯超所有已知匯總和108±42%（表2），成為主導(dǎo)匯項(xiàng)。  

 

 

現(xiàn)有海洋U同位素（δ238U）預(yù)算失衡可能源于對陸架匯的低估，加入陸架數(shù)據(jù)后δ238U源匯差值從+0.05‰縮小至+0.04‰（表2）。  

 

丹麥Unisense電極測量數(shù)據(jù)的研究意義：  

高分辨率（0.3mm）溶解氧微剖面（圖1）精確捕捉沉積物-水界面氧化還原分層，確定Re/U還原起始層位（DO耗盡層）。  

 

氧滲透深度（0.12-0.69cm）直接關(guān)聯(lián)有機(jī)碳分解速率，驗(yàn)證"強(qiáng)灌溉促進(jìn)早期成巖作用"的假設(shè)（圖3e-f與DO消耗速率關(guān)聯(lián)）。  

 

微電極數(shù)據(jù)與Fe/Mn濃度剖面共同構(gòu)建多相氧化還原序列，證實(shí)Re在硝酸鹽還原層開始去除，U在鐵還原層加速去除的差異行為。  

 

結(jié)合孔隙水SO42-/Cl-比值，量化硫酸鹽還原貢獻(xiàn)，排除硫化物共沉淀對U去除的干擾。  

 

為224Ra/228Th模型提供邊界條件，驗(yàn)證"灌溉增強(qiáng)氧化層再生"的動(dòng)力學(xué)假設(shè)（圖1c中冬季更深的224Ra虧損區(qū)）。